熔盐堆含氟放射性废物磷酸盐固化方案及固化体性能研究
孙亚平
学位类型博士
导师夏晓彬
2016
学位授予单位中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
关键词熔盐堆含氟放射性废物 玻璃固化 磷酸盐玻璃 抗浸出性能 废物包容量
摘要氟化物熔盐因为具有传热性能好、蒸汽压低、使用温度高以及高辐照下不分解等特点,而被选为熔盐堆的燃料载体和冷却剂。因而在燃料盐分析、燃料后处理、燃料载体盐分离回收等过程中都会产生各种类型的含氟放射性废物。不同于其他核反应堆产生的氧化物废物,这些废物大多以固态氟化物的形式存在。关于熔盐堆废物处理处置研究非常少,目前还不清楚最终如何处置。基于放射性废物管理的要求,熔盐堆废物的处理处置研究是相当必要的。国际上公认的固态放射性废物最有效可行的处置方法是地质处置。在地质处置之前需要固化,使其转变成密实、机械强度高、化学惰性的固态。目前建立在氧化物体系之上的固化方式不适用于这些含氟放射性废物的固化:首先其在目前普遍采用的硼硅酸盐玻璃中的溶解度很低,固化将产生很大的废物体积;其次现有的固化设施也是建立在氧化物体系之上。所以熔盐堆废物的固化必须进行新的固化材料的开发或者新工艺的研究。磷酸盐玻璃对很多在硼硅酸盐玻璃中溶解度很低的元素(如镤、钼、铁、铬、锕系元素等)有较高的包容量,因而成为近年来固化这些放射性废物的研究热点。目前没有关于磷酸盐直接固化熔盐堆产生的含氟放射性废物的研究。本文基于熔盐堆废物的特点,提出了氟化物的磷酸盐玻璃固化方案,并从理论上分析了该方案的可行性。通过磷酸盐玻璃固化体的制备以及结构表征,得出了磷酸盐玻璃对氟化物的包容量,阐明了玻璃添加剂、氟化物掺量对磷酸盐玻璃结构的影响;并且通过对固化体化学稳定性的测试,揭示了玻璃组分、固化体结构、废物包裹量与固化体化学稳定性之间的关系。本文通过磷酸盐固化含氟废物的实验验证,为熔盐堆含氟放射性废物的处理处置提出了一条候选路径。本文共分为六章:第一章为绪论。详细介绍了熔盐堆研发和运行过程中含氟放射性废物的产生来源、废物组成以及特点;调研了含氟放射性废物的处理现状,得出了固化将是这类废物的主要处理方式;接着对当前放射性废物固化技术及应用情况进行了总结,发现目前广泛使用的硼硅酸盐玻璃因为对氟化物溶解度很低而不适合于含氟放射性废物的固化;因此含氟放射性废物的固化需要开发新的玻璃体系,本文将目光投向于对很多在硼硅酸盐玻璃中溶解度很低而在其中有较高溶解度而近年来成为研究热点的磷酸盐玻璃。并进一步对磷酸盐玻璃作为固化基材的历史背景、基本特性、在固化含卤放射性废物方面的应用做了介绍。最后介绍了本课题的研究内容与研究意义。第二章为课题的固化方案制定和实验方法介绍。首先根据废物的来源和特点,将熔盐堆含氟放射性废物分为低价含氟废物和高价含氟废物,并分别使用非放氟化物进行模拟;然后介绍了固化体基材的选择,固化基材配方的设计。最后介绍了本课题用到的实验装置和分析表征方法。第三章为固化体的制备工艺和结构表征。通过比较熔融时间、熔融温度、玻璃添加剂的使用,得出最佳的制备工艺,并在此基础上制备出铁磷酸盐(Fe2O3-P2O5,IP)和钠铝磷酸盐(Na2O-Al2O3-P2O5,NaAlP)玻璃固化体,并对固化体解构进行了表征。第四章为固化体的抗浸出性能测试。在固化体的性能要求中,化学稳定性最重要的,本文采用标准方法Product Consistency Test,PCT测试了IP和NaAlP玻璃固化体在去离子水中的浸出率,并研究了添加组分CaO、B2O3和Fe2O3对浸出性的影响,同时与商业固化体浸出性能做了比较。第五章为磷酸盐玻璃对模拟废物的包容量及固化体的析晶性能研究。由于对放射性废物具有高的包容量是固化基材经济性的重要体现,本文通过控制模拟废物掺量,研究了模拟废物在磷酸盐玻璃中的包容量,对磷酸盐结构的影响以及添加组分CaO、B2O3和Fe2O3对玻璃析晶的影响。第六章为总结与展望。总结了本文的研究内容及研究结果,分析了课题研究过程中发现的问题并对未来进行了展望。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/26077
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
孙亚平. 熔盐堆含氟放射性废物磷酸盐固化方案及固化体性能研究[D]. 中国科学院研究生院(上海应用物理研究所),2016.
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