环境样品中有机氚(OBT)比活度的测定
杜林
学位类型博士
导师刘卫
2016
学位授予单位中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
关键词Obt 氧化回收 土壤 Obt/hto比值 微生物
摘要在能源需求和环境压力日益增大的今天,核能作为一种清洁能源在世界范围内获得了很大发展,但随之也可能带来环境放射性污染的问题,氚的产生、释放和防护就是其一,尤其是重水堆(HWR)和正在发展的熔盐堆(MSR),氚的污染和防护问题更加突出。近年来,随着对环境中氚研究的不断深入,有机氚(OBT)的测量及其在环境中的迁移转化行为成为了当前氚研究的热点和难点。本研究所做的主要工作是研制成功一套有机氚氧化回收装置;以秦山核电基地周围土壤中OBT为研究对象,初步确定了土壤中OBT的分布特征,并初步探讨了土壤中OBT的来源,以期为有机氚的形成机理研究以及氚在土壤中的迁移转化行为研究提供支持和参考。针对目前市面广泛使用的有机氚氧化回收装置的问题:样品易爆燃、回收率低、不适用于低OBT浓度的测量等,本研究进行了三项改进设计:1)在样品燃烧区设置了气体流向控制器,有效防止未完全燃烧产物的回流;2)改进了催化区的设计,采用套管形式,使得装置既可以进行两端通气,避免了样品爆燃的风险,方便了贵金属催化剂的更换,提高了催化氧化效率;3)采用低温冷阱收集燃烧生成的HTO,使装置更适用于低水平OBT的测量。利用研制的有机氚氧化回收装置,本研究确定了常见的生菜、猪肉、牛奶及鱼肉等有机氚(OBT)样品的氧化燃烧升温曲线。其方法为利用热重分析(TG)确定样品的快速热解温度区间,通过实施不同升温速率实验确定了最优化升温曲线。实验结果表明,研制成功的有机氚氧化回收装置对生菜、猪肉、牛奶及鱼肉的回收率分别为94.5±1.1%、93.2±1.5%、93.0%±1.3%及92.9%±1.1%。通过对生菜及猪肉样品氧化燃烧后产生的灰分及尾气进行分析发现,在生菜和猪肉灰分中仍分别有2.1%和<0.2%的氢没有被氧化成为水;在生菜氧化燃烧后的尾气中还存在少量甲烷,而猪肉燃烧后尾气中除甲烷外还有少量其他未知有机气体,但其浓度应远小于甲烷,经计算,生菜和猪肉尾气中的氢分别占原样品中总氢含量<0.1%和250μm、53-250μm和20-53μm土壤中的OBT。实验结果表明,土壤中OBT的比活度范围为6.554±4.407Bq/L~119.403±26.194Bq/L,且表现出一定的粒径、深度和空间分布特征。在深层土壤(5-25cm)中OBT在53-250μm粒径土壤中比活度最高;OBT在表层土壤(0-5cm)中的比活度明显低于其他土层;通过不同采样点土壤中OBT的对比发现,核电对OBT的空间分布具有一定影响。基于对OBT及有机质含量的相关性和OBT/HTO的比值,本研究初步分析了土壤中OBT的来源。结果表明,土壤中OBT的浓度与有机质总含量无直接关系;在53-250μm及20-53μm粒径土壤中OBT/HTO比值相近,分别为1.36±0.19和1.40±0.14,明显高于>250μm粒径土壤中的比值1.17±0.18。OBT/HTO比值在一定程度上可以反映有生命机体将氚转化为OBT的能力,表明53-250μm及20-53μm粒径土壤存在将HTO转化为OBT的生命体。土壤中不同种类的微生物大多正好分布在53-250μm及
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/26082
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
杜林. 环境样品中有机氚(OBT)比活度的测定[D]. 中国科学院研究生院(上海应用物理研究所),2016.
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