干法尾料水法后处理中氟化物的分析
仇婷婷
学位类型硕士
导师周伟
2016
学位授予单位中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
关键词氟化物分析 溶解 基体效应 光谱干扰 氟离子测定
摘要作为钍基熔盐堆核能系统(TMSR)燃料处理流程的一部分,干法尾料水法后处理通过氢氟酸溶解、高温水解等技术,进一步回收干法尾料中的钍、铀、载体盐并实现氟化物至氧化物的转化,对于钍资源充分利用及放射性废物合理处置都具有十分重要的意义。论文针对干法尾料水法后处理流程评价中需解决的关键问题即氟化物的化学分析,系统研究了样品的溶解、ICP-AES中的光谱干扰、ICP-MS中的基体效应及混合溶液中氟的测定等问题。论文的主要研究工作内容和结果如下:1、研究了四种典型稀土氟化物(Nd F_3、Eu F_3、Gd F_3、Ce F_3)、载体盐Li F-Al F_3以及相应的混合氟化物熔盐固溶体的溶解性质。结果表明,四种稀土氟化物在16 mol/L HNO3的溶解量可达2.5-3.9 g/L;Li F-Al F_3在8 mol/L HNO3中溶解量可达2.0 g/L;多组分混合氟化物熔盐固溶体在16 mol/L HNO3中的溶解量约为1.0 g/L;对比了Li F-Al F_3-Th F_4-UF_4-Ce F_3-Sr F2熔盐及其高温水解产物溶解度,结果表明,水解产物在16 mol/L HNO3中溶解度提高了一个数量级,表明高温水解工艺能够实现难溶氟化物到其氧化物的转化。2、研究了采用ICP-MS测试时,Li-Al基体浓度对痕量元素U、Sr、Ce、La、Nd、Pr、Sm测定的影响。结果表明,对于Nd、La、U、Pr、Ce可定量至0.0001%;Sr可定量至0.001%;Sm可定量至0.01%(基体浓度控制在100 mg/L左右);测试了模拟氢氟酸溶解液的组成;建立了氟盐体系Li F-Al F_3中痕量元素的分析方法,方法的加标回收率在94.4-101.9%之间,RSD≤6.7%、检出限在0.039-0.126μg/L之间。3、在钍铀基体中微量元素的ICP-AES分析中,确定了Th、U、Th-U在Li、Al、Sr、Ce、La、Sm等元素特征波长下的干扰情况,优选了各元素测试的最佳波长;采用干扰校正的方法,准确测定了Th-U基体(200 mg/L)中微量(0.1mg/L)的Li、Al、Sr、Ce、La、Sm,证明了不使用预分离方法直接测试Th-U中微量元素的可行性;采用ICP-AES/MS相结合的方法测试3种模拟流程样品;建立了Th F_4-UF_4中微量Li、Al、Ce、Sr的分析方法,方法的加标回收率在94.2-108.9%之间,RSD≤5.9%,检出限在0.1-2.9μg/L之间。4、采用氟离子选择性电极测试混合溶液中的F-含量,研究了金属离子含量对氟离子测定的影响。结果表明,加入TISAB II后,当体系中各元素间的比例为(Li,Al,Ce,Sr):F≤1,U:F≤10,Th:F≤25时,对氟离子测定的影响可忽略,回收率在91.5-104.0%之间,RSD≤7.5%;测试模拟高温水解产物溶解液的组成,发现采用TISAB II调节p H时,能稳定氟离子的测试值,且标准溶液中加入与样品中组成相同的缓冲溶液可使F-的回收率高于91.5%,其检出限为0.012 mg/L。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/26105
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
仇婷婷. 干法尾料水法后处理中氟化物的分析[D]. 中国科学院研究生院(上海应用物理研究所),2016.
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