钙钛矿太阳能电池中界面电子结构的研究
季庚午
学位类型博士
导师高兴宇
2017
学位授予单位中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
关键词钙钛矿太阳能电池 前驱体比例 界面能级 电子结构 Xps/ups
摘要近年来,有机-无机材料杂化的钙钛矿太阳能电池由于其优异的光电性质和简单的制备方法而得到越来越广泛的关注,其光电转换效率在短短的几年时间内从3.8%上升至22.1%,显示出很强的商业化前景。转换效率的迅速提升,一方面得益于钙钛矿旋涂成膜工艺改进和器件结构的发展、另一方面得益于钙钛矿薄膜界面优化和新型电荷传输层的开发等方面的进步。然而钙钛矿太阳能电池在商业化发展过程中,仍然还存在着几个需要克服的难点:环境稳定性差、原料毒性、电池面积小、成本控制等。令人鼓舞的是,华中科技大学的韩宏伟教授首次制备出了100平方厘米大面积可印刷式的钙钛矿太阳能电池器件,光电转换效率可以达到10.4%,1000小时光照条件下,器件的性能没有明显的衰减,显示出极大的商业化潜力。尽管人们在钙钛矿太阳能电池效率以及稳定性的发展上已经取得了重大的突破,但是由于有机界面存在和无机半导体理论不同的界面偶极、电荷极化、能带弯曲等现象,而合适的界面能级关系到器件最终的性能,因此有必要对该钙钛矿界面电子结构进行深入的研究以进一步理解其深层的物理机制并继续推动钙钛矿太阳能电池的进一步发展。本文主要通过X射线光电子能谱(XPS)、紫外光电子能谱(UPS)以及同步辐射掠入射X射线衍射(GIXRD)等手段,对钙钛矿薄膜的制备工艺(前驱体比例、胍盐(GA)掺杂)、以及并五苯(Pentacene)和红荧烯(Rubrene)空穴传输层和钙钛矿层之间界面电子结构以及制备Rubrene/PEDOT:PSS钙钛矿太阳能电池器件,采用复合空穴传输层以提高器件效率等方面进行了系统的研究。主要研究内容以及研究成果如下:1、前驱体比例对钙钛矿薄膜形貌、晶体结构及电子结构影响的研究研究了钙钛矿薄膜制备时,其前驱体溶液中甲氨碘(CH_3NH_3I)和碘化铅(PbI_2)按照不同比例,对旋涂得到的钙钛矿薄膜的形貌、结构、电子结构的影响,并制备了相应的器件,发现适当提高前驱体溶液中CH_3NH_3I的比例,可以提高钙钛矿太阳能电池的部分器件性能。2、钙钛矿A位胍盐掺杂对钙钛矿薄膜的形貌结构电子结构的影响的研究通过对甲胺铅碘钙钛矿的有机配体掺杂,以合适的比例将胍盐和甲胺混合制备出钙钛矿薄膜,研究有机配体掺杂对钙钛矿薄膜的形貌结构电子结构的影响。3、Pentacene/CH_3NH_3PbI_3和Rubrene/CH_3NH_3PbI_3界面电子结构研究通过XPS/UPS原位(in-situ)地对并五苯Pentacene/CH_3NH_3PbI_3和红荧烯Rubrene/CH_3NH_3PbI_3界面的能级结构做了系统的研究,发现在有机太阳能电池中常用作空穴传输层地这两种分子在能级上和钙钛矿地能级相匹配,在并五苯Pentacene/CH_3NH_3PbI_3和红荧烯Rubrene/CH_3NH_3PbI_3界面处,在并五苯侧和红荧烯侧都形成了向下(down-word)的能带弯曲,这种能带弯曲的形式有利于空穴在界面的提取,同时两种分子的最低未占据态分子轨道能级(LUMO能级)有比较高,可以有效地阻碍电子向空穴传输层传输,以降低电子-空穴在界面处复合的几率。这些结果有助于了解载流子在界面的传输机制。4、红荧烯作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池器件的制备和表征制备了红荧烯作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池器件,最终通过使用PEDOT:PSS/Rubrene作为复合空穴传输层,钙钛矿太阳能电池最高得到了13.52%的转换效率。这主要是因为PEDOT:PSS虽然具有良好的成膜性,但是功函数不是理想的,然而红荧烯尽管能级匹配效果好,能带弯曲利于空穴收集和阻挡电子注入,但成膜性不好;因此,采用复合传输层,同时利用PEDOT:PSS成膜性和红荧烯能级匹配的优势,可有效提升器件的效率。但由于红荧烯的载流子传输效率远比PCBM的高,所以会形成比较显著的J-V曲线滞后效应。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/27521
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
季庚午. 钙钛矿太阳能电池中界面电子结构的研究[D]. 中国科学院研究生院(上海应用物理研究所),2017.
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