基于DNA折纸的纳米排布及其在信息加密中的应用
张祎男
学位类型博士
导师王丽华
2017
学位授予单位中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
关键词Dna折纸 纳米金 信息传递 金属化
摘要基于DNA折纸的纳米排布可以实现对核酸、蛋白质、金属纳米粒子等纳米粒子或者分子的有序排列,在纳米光子学、生物成像、催化、载药等领域都具有广泛的应用。DNA折纸是由一条长约7000碱基的骨架链和200条左右订书链混合后退火形成的纳米结构,具有较好的力学性能,并且每条订书链都可以作为一个像素点使用。这使DNA折纸具有极佳的表面可寻址性,也构成了通过DNA折纸实现纳米排布的基础。DNA折纸的稳定存在需要较高的盐浓度,一般是12.5 mM或更高浓度的Mg~(2+)。而这种相对苛刻的条件在体内或者其它一些应用条件下并不具备,并且这种高盐浓度对纳米粒子的稳定性产生了不利影响。本研究首先着眼于这一问题,将DNA折纸上的组装信息传递到纳米粒子表面,然后在不依赖DNA折纸模板的情况下,仅凭借携带组装信息的纳米粒子实现了复杂结构的自组装。此外,由于DNA折纸表面蕴含丰富的信息,我们还利用DNA折纸自组装提出了一套独特的信息加密方法。该方法以基于DNA折纸的纳米排布为基础,具有安全性高、信息量大等优点。最后,针对目前在金属纳米粒子合成中存在的形状和成分的限制,我们以DNA折纸为模板,通过金属化的方法合成了形状可控、不对称的金属纳米粒子,并将进一步探索成分的可控性。我们的工作可分为以下四部分:1、首先我们将不同粒径的纳米金组装在DNA折纸上,构建了一种依赖DNA折纸模板形成的金字塔形手性结构。然后我们在DNA折纸表面编排对应金字塔结构的组装信息,并通过DNA折纸与纳米金界面间的信息传递,将组装信息印刷在纳米金表面,最终成功地依靠这种携带信息的纳米金作为中心粒子,组装出了对应的金字塔形手性结构。这种手性结构摆脱了对DNA折纸模板的依赖,信息特征得到了较好的保留,应用范围大大拓展。不仅是纳米金,理论上任何能与DNA连接的纳米物体都可以通过该方法获得DNA折纸上的组装信息,用于无DNA折纸模板条件下复杂结构的自组装。2、从DNA折纸上获取组装信息的纳米金,不仅可以作为纳米结构的中心粒子,也可以反过来用于DNA折纸的自组装中,将DNA折纸的组装特征传递给另外一个DNA折纸。我们称之为遗传自组装。在这种组装形式中,为纳米金提供DNA的折纸称为亲代DNA折纸,携带DNA信息的纳米金与骨架链和其它订书链重新退火得到的DNA折纸称为子代DNA折纸,在其表面具有和亲代DNA折纸相同的纳米金排列。而纳米金表面携带的DNA起到类似基因的作用,使纳米金的组装特征得以遗传下去。3、基于DNA折纸的自组装过程,我们提出了一种新的进行纳米排布的方法,然后结合DNA折纸自组装以及纳米排布中的若干因素,将特定信息转换为特定的纳米排布继而又碎片化分布于骨架链上,实现了信息的加密传递。在该传递过程中综合使用了多层加密术和隐写术方法,为信息的安全和隐蔽性提供了多重保护,是对现有化学或者生物加密方式的一次超越。4、最后,我们在DNA折纸表面伸出特定的单链,然后通过金属化的方法,以这些伸出的单链作为模板,合成了形状可控的纳米粒子。现有的纳米粒子合成方法无法对纳米粒子的三维形状进行精确的控制,特别是在复杂的三维结构或者不对称结构上缺乏有效的控制手段。我们在DNA折纸上形成单链的排布,然后在溶液中进行金属化,金属纳米粒子的生长将沿着单链排列模板进行。通过伸出不同位点的DNA单链,我们实现了对金属纳米粒子结构的有效控制。由于模板采用DNA折纸表面伸出的单链而非DNA折纸本身,该方法合成的金属纳米粒子的形状不受DNA折纸结构的限制,可以合成具有镂空结构的纳米粒子,而且通过依次打开单链排列,有望实现不同金属元素的分步生长。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/27574
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
张祎男. 基于DNA折纸的纳米排布及其在信息加密中的应用[D]. 中国科学院研究生院(上海应用物理研究所),2017.
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