功能性材料对铀的吸附行为及机制研究
解春雨
学位类型博士
导师王建强
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词 功能化材料 吸附行为 吸附机制 脱附方法
摘要随着全球能源结构的改变,多个国家正在推进核电事业的发展。通过核能发电,可以令全球变暖问题得到缓解,并保持能源可持续性供应。对多种类型反应堆而言,铀是重要的核燃料组成元素,核电的发展意味着对有限铀资源的大量需求。另一方面,由于核活动的增多,由其所涉及到的各个环节中产生的含铀核废液量也随之增大。因为铀有着放射性、化学毒性和生物毒性,并且半衰期较长。含铀核废液若未经处理变向环境中排放会对生态圈造成严重污染。然而,如果能对这种含铀核废液进行恰当的处置,则可以达到保护环境和提高铀资源利用率的双重效果。综上所述,找到合理高效的方法,对含铀核废液中的铀进行吸附成为近年来的一个研究热点。对于吸附法来说,吸附剂的制备是其核心技术所在。目前研究者们倾向于制备具有大比表面积和特定官能团的吸附剂,大比表面积意味着更多的吸附位点,而特定官能团则通常对铀有着较高的亲和力和选择性,因此可以实现对铀的高效吸附。本论文主要研究了三种功能化材料对含铀溶液中铀的吸附行为、吸附机制和脱附方法,研究内容和结论分别如下:(1)采用偕胺肟化超高分子量聚乙烯纤维(UHMWPEF-AO)作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度对吸附过程的影响,实验结果表明吸附过程与pH值高度相关,为自发的吸热反应,并且符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为176.99 mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以铀氧化物混合物的形式被回收;(2)首先制备了碳泡沫,之后对其进行强酸氧化处理,得到了氧化碳泡沫(oxidized CF)并将其作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度对吸附过程的影响,实验结果表明氧化处理显著提高了oxidized CF对铀的吸附能力,吸附过程与pH值高度相关,为自发的吸热反应,符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为305.77 mg/g。吸附的铀最终可以通过烧结处理以U_3O_8或Na_2U_2O_7的形式被回收。吸附过程表达式为:2RCOOH+UO_2~(2+)→2(RCOO)UO_2+2H~+;(3)制备共价有机聚合物(COP)并将其作为吸附剂对铀进行吸附,考察了pH值、时间、铀初始浓度、温度、共存金属离子对吸附过程的影响,实验结果表明吸附过程与pH值高度相关,为吸热反应,符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,吸附机制为单层化学吸附,Langmuir等温吸附模型计算得到的最大吸附量为145.56 mg/g。应用于多离子混合溶液条件时,COP对铀离子具有明显的选择性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28469
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
解春雨. 功能性材料对铀的吸附行为及机制研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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