固体聚合物氚电解浓缩系统的性能研究
刘佳煜
学位类型硕士
导师刘卫
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词 Spe氚电解浓缩 Hto 分离系数 氚回收率
摘要环境中氚的监测广泛应用于地下水溯源、土木建筑背景调查、核设施的放射性测量等方面,任何形态的氚都可以经过一定的方式转化成氚化水(HTO、DTO、T_2O等)。经上世纪60年代禁核令的签署以及氚的自身衰变,环境氚浓度逐年降低,目前北半球的大气降水和地表水中氚的平均浓度为1~2Bq/L,海水和地下水中氚浓度往往要更低。液体闪烁计数法是测定水中氚的常用方法,然而,即使超低本底液闪谱仪的探测下限都在1Bq/L左右,显然,通过液闪直接测量低水平环境氚水难以确保数据的准确性。为此,有必要采取电解浓缩+液闪测量的方法,该方法可大大提高液闪的探测下限,使其探测下限达到0.1Bq/L。现有的电解浓缩方式有三种,其中固体聚合物电解具有电解槽体积小,电流密度高,安全性高,操作简易等优点,是目前低水平环境水氚浓缩的主流方法。本文从SPE电解系统基本原理出发,搭建了实验所需的固体聚合物氚电解浓缩系统,确定了系统核心部件膜电极的制备方式,并熟练掌握了喷涂热压转印制备膜电极的流程;以分离系数β作为评价指标,通过电解条件优化和膜电极优化提升系统性能,得到如下结论:对体积浓缩倍数、电流、温度等电解条件对系统的影响程度进行实验,结果表明:初始水量400mL变为剩余水量25m L时,在25℃时的氚回收率为55%的;分离系数β值随着电解电流先升高后降低,在电流为15A时,分离系数达到最高值5.4;分离系数β值随温度的升高呈现下降的趋势,根据两者的拟合函数关系,可按水温每减低1℃,β值升高0.8%,对β值进行修正。经过以上电解条件的优化,确定自制的SPE氚电解浓缩系统分离系数可达6.5,回收率≥65%。对SPE系统膜电极进行系列优化实验:根据析氧催化剂和析氢催化剂与反应物的成键能力,以及对应的催化活性,对阴阳极催化剂进行筛选,基于电解性能和氚浓缩系数的对比,确定了阴阳极催化剂材料;对比阳极催化层涂覆载量的电解性能与氚浓缩系数相关性,确定较好的催化剂涂覆载量。优化实验结果表明:阳极PtIrRu,阴极Pt的膜电极具备较佳的氚浓缩;阳极催化剂的最佳载量为2.5mg/cm~2;此外,实验还得到阶段式分步变化电流有利于提升装置的氚回收率,采取阶段式电流分步电解的方案,25℃时从400mL电解至25m L的氚回收率可提升至63%。通过以上电解条件与膜电极两方面对SPE氚电解浓缩系统进行优化,得到SPE氚电解浓缩系统较好的运行性能:在电解初始水量≥400mL,按照系统设置的电流曲线,低温电解,电解剩余水量≤25mL的电解条件下,分离系数可以达到7.5以上,氚回收率在70%左右,达到国际水平。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28480
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
刘佳煜. 固体聚合物氚电解浓缩系统的性能研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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