界面水诱导的分子筛和仿生物膜表面结构的理论研究
刘星
学位类型博士
导师方海平
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词界面水 沸石 冰晶生长 仿生自组装膜 分子动力学模拟
摘要水是自然界中最普通却又最重要的一种物质,地球表面约71%被水覆盖。水是生命之源,几乎所有的生命活动都离不开水的参与,水和外界的相互作用主要靠表面接触来实现,界面水在材料表面润湿、电化学反应、催化等方面有着重要应用。在生物体中,水分子也不仅仅只是提供一种溶剂环境,而是积极参与各种生物过程,比如促进蛋白折叠、调节分子识别等。随着纳米技术的进步和理论研究的深入,人们可以从微观分子尺度来研究界面水的性质。通常界面水是指界面上几纳米厚度的水分子,界面水受到表面和水的相互作用以及水分子和水分子之间的相互作用表现出不同于体相水的性质,界面水和表面的作用是相互的,不仅表面束缚影响水的结构及动力学,水分子也会参与表面形成从而影响表面的结构及性质。本文利用分子动力学模拟方法,从分子尺度研究界面水在无机材料和仿生物膜方面的应用。(1)利用分子动力学模拟,我们研究界面水在无机材料中的应用,研究主要内容为界面水诱导的沸石晶体的定向生长,界面水通过氢键连接氧化石墨烯(GO)和沸石表面,通过研究氧化石墨烯在沸石{100}、{010}、{101}三个晶面上不同吸附,吸附稳定的面生长被抑制,吸附较弱的面可以继续生长,从而诱导晶体的定向生长。实验合作者验证理论结果,在沸石合成中加入氧化石墨烯,制备了高分散、多晶面、含有多级孔结构、沿着c轴取向生长的沸石晶体。该工作对于无机材料结晶形貌可控生长具有研究意义,在光学、催化和能源等领域具有潜在应用价值。(2)受抗冻蛋白的启发,结合分子动力学模拟和实验,我们发现界面水在氧化石墨烯抑制冰晶生长和再结晶过程中起着重要作用。界面水的有序类冰以及稳定的动力学性质使得氧化石墨烯倾向于和类冰水形成数目更多、寿命更长的氢键,从而从大量液体水的环境中吸附到冰晶界面,GO的吸附使得冰晶曲面生长,通过Gibbs-Thompson效应来抑制冰的生长。实验中观察到GO抑制冰晶的生长和再结晶,且在GO溶液中冰晶生长的形貌为六角冰晶。实验合作者首次将GO用作为冷冻保存剂保存细胞。该工作拓展了二维材料氧化石墨烯的应用,促进了人们从分子尺度理解冰晶的形成。(3)结合分子动力学模拟、理论光谱计算和实验对照,研究带电仿生物膜表面水的结构及其离子分布,我们发现88%的第一层界面水和界面两个-COO~-基团形成两个氢键,嵌入界面,参与界面的形成,使得界面结构更加稳定。有意思的是吸附到表面的钠离子的分布是一种类似于晶体的共享分布,而不是溶液中形成的一对一离子对。理论模拟从分子层面给出带电表面的离子分布和水的结构信息,实验光谱验证理论模拟结果。我们的研究结果有助于从分子尺度理解电化学、生物相关带电表面的结构信息,有助于设计新型纳米器件和纳米材料。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28483
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
刘星. 界面水诱导的分子筛和仿生物膜表面结构的理论研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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