聚乙烯纤维(无纺布)辐射改性及其对金属离子的吸附研究
庞利娟
学位类型博士
导师吴国忠
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词聚乙烯 辐射接枝 离子交换纤维 吸附 金属离子
摘要随着经济的快速发展,工业废水的大量排放,土壤和水源中金属离子的积累加剧,使得重金属污染日益严重。同时,废水中的金属作为一种可再生资源,在矿产资源日益紧缺的背景下,地位日渐突出。作为一类新型吸附分离功能纤维材料,离子交换纤维在含金属离子工业废水处理中的应用日益受重视。设计与合成具有吸附能力强、选择性高、易再生、机械强度好、化学稳定性好的高效吸附纤维是目前研究的重点。本论文主要以废水中具有代表性的金、钯、铀和铬为研究对象,选用超高分子量聚乙烯纤维和聚乙烯无纺布为基材,采用预辐射接枝技术及进一步的化学改性方法,将具有一定离子交换容量的功能基团引入到高分子骨架上,制备了一系列对特定金属离子具有特殊吸附选择性的离子交换材料。借助FTIR、TG、SEM和EDS等方法对纤维(无纺布)改性前后的表面化学结构、微观形貌、元素组成等信息进行了比较分析。采用静态吸附法从单组分和多组分吸附考察了不同吸附温度、溶液pH、初始浓度、接触时间、共存离子对吸附剂的平衡吸附时间、平衡吸附容量、吸附选择性的影响,并采用XPS和同步辐射手段探讨了金属离子吸附过程中复杂的的作用机理。本论文的研究成果不但丰富和发展了吸附科学与基础理论,而且为水体中金属污染的吸附去除提供了新材料和新技术,主要包括以下几个方面:(1)采用预辐射接枝技术,在超高分子量聚乙烯(UHMWPE)纤维上接枝了甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA),然后经过4-氨基-1,2,4-三氮唑(ATZ)改性,制得含氨基的螯合纤维UHMWPE-ATZ。其在pH=2时对Au(III)的吸附容量达到最大值429.4 mg/g,并具有较高的吸附选择性,可用于混合溶液中Au(III)的吸附分离。吸附动力学符合准二级动力学模型,化学吸附过程为其可能的决速步骤。Langmuir吸附等温模型能更好的描述UHMWPE-ATZ纤维对Au(III)的吸附。以0.5 M硫脲+0.5 M H_2SO_4溶液为洗脱液,连续吸附/脱附五次循环后UHMWPE-ATZ仍保持较高的吸附容量。(2)通过对UHMWPE-g-GMA纤维进一步化学改性,制得含有多个羧基配位的离子交换纤维UHMWPE-PMDA,用于溶液中Pd(II)的吸附。在pH=1?6范围内,UHMWPE-PMDA对Pd(II)的最大吸附量为221.8 mg/g,过量的Cu(II)、Zn(II)、Cr(VI)、Fe(III)、Ni(II)等竞争离子的存在,对Pd(II)的吸附几乎不产生影响。该吸附过程为自发、吸热过程,且符合Langmuir吸附模型。动力学吸附符合准二级动力学模型。EXAFS研究表明UHMWPE-PMDA对Pd(II)的吸附主要依靠羧基上的O与之络合。此纤维用0.5 M HCl+0.5 M硫脲处理可重复使用五次,对Pd(II)的吸附量无明显降低。(3)通过预辐射接枝法得到含有配位原子O、N的功能吸附纤维UHMWPE-AM,用于富集和分离溶液中痕量的U(VI)。其吸附在p H=4时吸附效果最佳,U(VI)去除率达到99%以上。UHMWPE-AM纤维对U(VI)吸附的动力学数据与准二级动力学模型吻合,平衡实验数据符合Langmuir等温模型。EXAFS和SXAS分析结果表明,U(VI)是以UO_2~(2+)的形式吸附在纤维上,并且铀主要以纤维上的氮原子进行络合。长时间的酸洗脱处理后,纤维仍保持很高的去除率,说明UHMWPE-AM纤维仍能定量富集微量的铀离子,可以实现多次吸附-脱附循环。(4)利用预辐射接枝对PE无纺布进行改性,得到含有季铵基离子交换材料QAPENF,研究了其对溶液中Cr(VI)的去除能力。实验表明QAPENF在较宽的pH范围内,对Cr(VI)具有良好的去除效果,当pH=3时,无纺布对Cr(VI)去除率达到最大值99.2%。对Cr(VI)的吸附主要依靠离子交换作用和静电力的协同作用,且遵循Freundlich等温式。QAPENF对Cr(VI)具有还原性,能将部分Cr(VI)被还原成Cr(III),降低了铬的生物毒性。QAPENF对实际含铬电镀废液的处理实验表明,48 h内即可将Cr(VI)从350 mg/L降低至2 mg/L以下。该无纺布经0.5 M NaOH洗涤后可重复使用。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28491
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
庞利娟. 聚乙烯纤维(无纺布)辐射改性及其对金属离子的吸附研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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