核设施周围大气中多形态氚监测方法研究
秦来来
学位类型博士
导师刘桂民
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词氚化水(Hto) 氚化氢(Ht) 氚化甲烷(Ch_3t) 多形态氚取样装置 氢气及甲烷供给模块
摘要随着世界经济的迅猛发展,人们对能源的需求日益增长。鉴于当前环境及生态保护形势非常严峻,人们对能源的生产过程对环境的影响也日益关注。核能由于具有能量密度高、环保清洁等特点,因此在世界各国得到大力发展。核电厂运行过程中会产生放射性污染,而氚是核电厂正常运行时排放量较大的放射性核素之一。核设施释放到大气中的氚主要以氚化水(HTO)、氚化氢(HT)及氚化甲烷(CH_3T)等化学形态存在。氚的危害与其化学形态有关,为评估核设施释放的氚对人类及环境的影响,需要对各形态氚的排放量进行测量,并研究其在环境中迁移转化规律。随着对环境中氚的研究不断深入,大气中多形态氚的测量成为当前研究的热点和难点。本文所做的工作主要是建立一种适用于测量核设施周围大气中多形态氚浓度的方法,为此:研制了一套多形态氚取样装置;以秦山核电基地为例,对大气中HTO、HT和CH_3T进行甄别取样和测量,以期为大气氚的辐射影响评价、迁移和转化规律研究提供技术支持。大气中各形态氚的环境本底水平为:10~20 mBq/m~3(HTO)、10~30 mBq/m~3(HT)和2~15 mBq/m~3(CH_3T)。大气氚的监测方法可以分为两类:1)在线测量,利用电离室、正比计数器等实施;2)离线测量,包括现场累积取样和实验室液体闪烁谱仪(LSC)测量两个步骤。电离室、正比计数器等装置最低检测限稍高,常应用于核设施厂房内部气态氚的监测。目前,对于环境水平大气中多形态氚的监测,常采用大气氚累积取样结合LSC测量的方法。累积取样采用的方式有:干燥法、鼓泡法、冷凝法、冷冻法等。其中,基于冷凝法或冷冻法研发的大气氚累积取样装置结合超低本底LSC测量的方法具有检测限低的优点,其最低检测限与大气氚的本底水平相当,广泛用于大气氚的测量。国际上使用的大气氚累积取样装置存在的两方面不足:1)取样装置仅收集HTO;2)串联式多形态氚取样装置存在交叉污染、冷阱易堵塞和安全隐患等问题。本课题基于高温催化和低温冷阱收集的原理,设计了新型多形态氚取样装置,该装置的主要特点有:1)设置三个并联式取样通道,可实现快速取样,同时避免交叉污染;2)设计梯度式冷阱,解决冷阱易堵塞的问题,同时实现收集效率≥95%;3)开发氢气供给模块,以取代氢气钢瓶、无氚水电解装置等供氢方式;开发甲烷供给模块,以取代甲烷钢瓶;4)优化贵金属催化剂的活性,实现催化效率≥99%。本课题基于研发的新型多形态氚取样装置,以秦山核电基地为例,测定了秦山核电基地周围大气中HTO、HT和CH_3T的含量。结果表明:秦山核电基地周围大气中存在以HTO、HT和CH_3T形态存在的氚;大气中HT和CH_3T的含量与其相应的环境本底水平相当,表明本研究建立的取样装置和测量方法具有较高的灵敏度,适用于核设施周边大气中环境本底水平的多形态氚取样和测量。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28497
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
秦来来. 核设施周围大气中多形态氚监测方法研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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