核燃料中裂变产物行为的理论研究
邵宽
学位类型博士
导师怀平
2017
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词二氧化钍 第一性原理 裂变产物 缺陷性质
摘要钍(Th)基核燃料在未来先进核能系统中具有广阔的应用前景。相比于被广泛使用的核燃料二氧化铀(UO_2),二氧化钍(ThO_2)具有更好的化学稳定性和辐照稳定性。钍基燃料堆吸收中子产生的长寿期次锕系元素和钚(Pu)要远小于铀燃料堆,因此钍基燃料堆可以减少核废料的产生并且有效防止核扩散。目前全球致力于发展更安全、经济以及可持续的第四代核能系统,而中国科学院上海应用物理研究所(SINAP)承担了中国科学院启动的“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统(TMSR)”战略先导专项。因此,对钍基核燃料的研究具有十分重要的意义。在反应堆运行过程中,核燃料中会产生大量的裂变产物。其中惰性气体氪(Kr)和氙(Xe)是核燃料中较为常见的裂变产物,它们在核燃料中可聚集成气泡并引起燃料颗粒肿胀,因此惰性气体的稳定性和聚集行为将影响核燃料的性能。而核燃料中的裂变产物还可能以沉淀物的形式存在,主要分为钌(Ru)、铑(Rh)等形成的金属夹杂物,以及锆(Zr)、钼(Mo)等形成的氧化沉淀物。这些裂变产物的存在形式随着核燃料复杂的服役环境而变化,比如核燃料中氧浓度和温度梯度的影响。鉴于裂变产物对核燃料热力学性能具有潜在的影响,研究裂变产物在核燃料中的行为对于提高反应堆的安全性能具有重要的指导意义。本论文采用第一性原理计算方法,研究了二氧化钍中裂变产物的微观行为机制。本论文的主要内容包括三个方面:1.二氧化钍中惰性气体的稳定性;2.二氧化钍中氦原子的聚集行为;3.二氧化钍中裂变金属的稳定性及聚集行为。本论文首先研究了惰性气体原子在二氧化钍晶体中的稳定性。本工作考虑了ThO_2中几种可能存在的缺陷位置:隙位、钍空位、钍氧双空位及三种构型的肖特基缺陷。研究结果表明,惰性气体在二氧化钍中的稳定性与惰性气体原子尺寸的大小存在着近似的线性关系。大尺寸的惰性气体原子在二氧化钍的隙位会产生较大的应力,因此这些惰性气体更易稳定存在于提供更大空隙来释放应力的肖特基缺陷中。与其它惰性气体不同,Xe更易于稳定在钍空位中,这是由于Xe在钍空位时会与周围的氧原子形成化学键。此外,我们发现Kr和Xe原子并入肖特基缺陷的结合能大于肖特基缺陷自身在晶体中的形成能,该结果表明ThO_2晶体中裂变产生的Kr和Xe更有利于肖特基缺陷结构的形成。本论文研究了氦原子在二氧化钍八面体隙位以及肖特基缺陷中的团簇行为。研究结果表明,氦原子倾向于在八面体隙位中聚集。随着二氧化钍中氦原子浓度的增加,氦引起的周围应力也随之增大,而八面体隙位无法提供足够的空隙来释放应力。因此八面体隙位无法容纳较大尺寸的氦团簇,比如氦的六聚物。进而我们考虑了能提供更大空隙的三种不同构型的肖特基缺陷。当氦团簇被置于肖特基缺陷时,氦团簇引起的应力得到了释放,从而降低了氦团簇的掺入能,使氦团簇在缺陷中更为稳定。结合能的计算结果表明,在第一种肖特基缺陷中氦的三聚物最为稳定,而更大尺寸的氦团簇比如氦的六聚物,也能在肖特基缺陷中稳定存在。本论文对裂变产物(Zr、Mo、Ru、Rh)在二氧化钍晶体中的稳定性和聚集行为也进行了研究。研究结果表明,四种裂变金属原子在钍空位更易稳定存在。化学势和电子结构的分析表明,Zr和Mo在二氧化钍晶体中与周围氧原子有较强的相互作用,因此Zr和Mo可能会以氧化物的形式存在于二氧化钍中。而Ru和Rh在二氧化钍中主要以金属沉淀物的形式存在,它们在肖特基缺陷中倾向于形成二聚物或三聚物。考虑到二聚物相比于三聚物更为稳定,可以认为二氧化钍中更大尺寸的金属团簇主要通过肖特基缺陷中二聚物的迁移和聚集来形成。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28500
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
邵宽. 核燃料中裂变产物行为的理论研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2017.
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