基于熔盐堆环境的核石墨熔盐浸渗特性及力学性能研究
唐辉
学位类型博士
导师夏汇浩
2018
学位授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
关键词熔盐堆 核石墨 孔隙结构 Flibe熔盐浸渗特性 抗压强度
摘要熔盐堆是核裂变反应堆的一种,其主冷却剂,甚至核燃料本身是一种熔融态混合盐。作为第四代核反应堆六种堆型之一,熔盐堆以其安全性(常压运行)、良好的中子经济性以及高热效率等特点著称。在熔盐堆中,一般以核石墨作为反射体及慢化体材料,与熔盐直接接触。由于石墨存在孔隙,在熔盐堆环境中熔盐可能浸渗到石墨的孔隙中,引起石墨力学、热学性能的变化,加速石墨损伤。因此石墨的渗透性对熔盐堆的运行特性和服役寿命具有重大的影响。目前,核石墨材料的研发主要被用于高温气冷堆,并没有专门为熔盐堆开发的商业核石墨。为熔盐堆研发并筛选符合要求的核石墨成为熔盐堆商业化一个必不可少的研究课题。2011年中国科学院启动了钍基熔盐堆(TMSR)项目,目标发展固态和液态燃料熔盐堆,以便在未来20~30年内争取实现钍资源的有效利用以及核能制氢。TMSR是以核石墨为反射体及慢化体材料,2Li F-BeF_2(FLiBe)熔盐为一回路主冷却剂的反应堆。针对TMSR项目研发了三个牌号候选核石墨,分别为细颗粒石墨NG-CT-10、超细颗粒石墨NG-CT-50和T220。验证在TMSR环境下候选核石墨是否会被FLi Be熔盐浸渗,以及浸渗量的比例,对于其在堆内的安全运行至关重要。因此,本论文的一个研究重点是TMSR候选核石墨与FLiBe熔盐的相容性以以及熔盐浸渗对石墨微结构的影响。主要包括以下三个方面研究内容:1.利用压汞仪、光学显微镜(OM)分析IG-110、NBG-18、NG-CT-10、NG-CT-50以及T220石墨孔径分布及孔隙结构特征。分析结果表明:IG-110,NG-CT-10,NG-CT-50以及T220石墨孔径分布集中,有明显的临界浸渗压强;NBG-18核石墨孔径尺寸分布宽广,开孔率低。利用自行研制的石墨与熔盐相容性装置,研究了不同压力下FLiBe熔盐在石墨中的浸渗量。测试结果显示,超细颗粒石墨NG-CT-50和T220的FLi Be熔盐临界浸渗压强介于6~7个大气压,表明在熔盐堆环境下这两个牌号石墨不发生FLi Be熔盐浸渗。FLiBe熔盐在石墨中的浸渗与汞在石墨中的浸渗规律一致,两者的浸渗压强根据Washburn公式成比例关系,系数k约为2.4。因此压汞法是预测石墨熔盐浸渗量的有效替代方法。此外,根据Washburn公式,计算得到石墨与FLiBe熔盐的接触角为135.8°,该值与橡树岭测得数据相吻合。2.为研究熔盐堆环境下核石墨熔盐浸渗特性,开展了石墨接触熔盐前预充压vs真空、温度、浸渗时间及样品尺寸效应对石墨FLiBe熔盐浸渗行为的影响。测试结果显示:预充气石墨熔盐基本分布在样品表面往里浸渗一定深度的环形区域内,即各个方向浸渗深度基本一致,且低于抽真空石墨样品浸渗深度,即使两者浸渗压差一致,这表明石墨内部气体在一定程度上能阻止熔盐渗入。同时建立了简单的熔盐浸渗深度计算模型,经模型计算得出的熔盐浸渗深度约为实验测得熔盐浸渗深度的约80%,这主要是由于石墨实际孔隙形状与理想孔隙的差异导致;温度(600 vs 700℃)对石墨熔盐浸渗量影响不大;浸渗时间(20~2000 h)对石墨熔盐浸渗量影响不大,表明20小时足以使石墨熔盐浸渗达到平衡;在D60*60 mm的尺寸范围内,样品尺寸对石墨熔盐浸渗量的影响不大。3.利用扫描电子显微镜(SEM)、电子探针(EPMA)、飞行时间二次离子质谱仪(TOF-SIMS)观察FLiBe盐在石墨样品中的分布及形貌。EPMA和TOF-SIMS观察结果表明:石墨样品浸入熔盐前抽真空条件下,FLi Be盐存在于整个石墨样品内部,分布较均匀,表明石墨中存在联通的开孔网络;通过SEM观察石墨样品中盐颗粒的形貌发现:FLiBe盐呈亮白色,片状并堆积在一起,主要分布于石墨材料的开孔孔隙内。采用X射线衍射(XRD)分析熔盐浸渗前后石墨微观结构变化。结果表明:经FLi Be熔盐浸渗后,石墨(002)衍射峰右移,表明石墨晶格面间距减小;(002)衍射峰半高宽变窄,表明石墨微晶尺寸Lc(002)变小。在熔盐堆中,核石墨作为中子慢化及反射体材料,同时也是结构材料,需要保证堆内构件的结构完整性。石墨材料的机械性能是影响石墨构件结构完整性的主要因素,如石墨构件之间的承压,构件结构的不对称、不均匀性造成的承载应力集中,反应堆内由于中子注量率和温度分布不均匀引起的石墨机械性能变化等。此外,由于石墨内部孔隙熔盐的渗入,改变石墨的微结构,势必影响石墨内应力场分布,很有可能影响石墨的宏观机械强度。因此,本论文的另外一个研究重点是熔盐浸渗对石墨力学性能的影响。利用自行研制的高温真空万能试验机装置,研究熔盐浸渗对核石墨高温抗压强度的影响。测试结果表明,在700℃温度条件下,FLi Be熔盐浸渗石墨抗压强度有一定程度的降低,且随着熔盐浸渗量的增加,抗压强度越低。主要原因一方面为石墨材料结构本身不均匀产生的内应力,另一方面熔盐与石墨的相互作用导致石墨孔隙结构的变化,影响石墨内部应力分布。正是由于熔盐在石墨孔隙中的渗入,在高温抗压测试过程中,又有部分熔盐渗出,熔盐堆石墨内部的作用可能改变石墨的孔隙分布,一定程度上阻碍石墨内部应力的释放,宏观上表现为熔盐浸渗石墨高温抗压强度减小。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/28504
专题中科院上海应用物理研究所2011-2018年
作者单位中国科学院上海应用物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
唐辉. 基于熔盐堆环境的核石墨熔盐浸渗特性及力学性能研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2018.
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