CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
含铀混合氧化物的XAFS和HERFD-XAS结构研究
曹罕杰
Subtype博士
Thesis Advisor黄宇营
2019-06-01
Degree Grantor中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
Place of Conferral中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
KeywordX射线吸收精细结构(XAFS) 高能量分辨X射线吸收谱 锕系材料 局域结构
Abstract随着全球能源需求不断增大,核能作为一种清洁可再生能源得到了各个国家越来越多的重视。核能发电可以有效缓解温室效应与环境污染问题,并提供可持续的能源供应。对于核电站的多种反应堆而言,铀-钚和钍-铀是两种较为常用的核燃料循环。当这两种循环的核燃料在使用后,则会成为含有多达40多种裂变元素和多种锕系元素的乏燃料,尤其是部分镧系与锕系产物会形成与基体结构相同的晶体结构并溶解于燃料中,显著影响燃料性能。因此对核燃料及乏燃料的结构研究是裂变产物分离以及放射性废料处理与处置的重要基础。同时由于混合氧化物燃料样品的放射性与复杂性,该类研究需要一种具有元素选择性和穿透性的先进结构探测手段。随着同步辐射技术的不断发展,X射线吸收谱(XAS)逐渐成为研究物质结构的一种重要谱学方法,该方法可以获取目标元素的价态和周围近邻原子的种类、数量等局域结构信息。高分辨X射线吸收谱(HERFD-XAS)和发射谱(XES)是在XAS基础上发展的、借助分析晶体获取更高能量分辨率的先进谱学方法。该方法可以获取指定电子跃迁发出的精细光谱,从而获取展宽更小的吸收谱或发射谱。同时高能X射线具有很强的穿透性,而元素的吸收边能量位置又各不相同,所以X射线吸收谱、高分辨X射线吸收谱和发射谱在核材料结构研究上拥有广阔的前景。本论文的主要工作是依托上海同步辐射光源和中国科学院上海应用物理研究所,以铈元素替代电子结构相近的钚元素,制备了铀铈混合氧化物和铀钍混合氧化物,并利用X射线吸收精细结构(XAFS)与高分辨吸收谱方法对该类混合氧化物的微观结构进行表征。结合X射线衍射(XRD)技术,系统地研究了铀燃料循环中铀与钍、铈等元素的结构变化。主要的研究工作如下:(1)搭建了一套高温还原设备,可以在1300℃和氢气气氛下将含铀样品还原,并以此制备了一系列U-Ce混合氧化物,用于结构表征。实验结果表明,此系列U-Ce混合氧化物形成了固溶体,其晶格参数介于母体UO_2和CeO_2之间,符合Vegard定律。而在局域结构上,U元素与Ce元素对U_(1-x)Ce_xO_2固溶体局域结构存在不同的作用。当Ce含量较低时(35%),Ce的存在趋向于减少U原子周围的氧缺陷,使U-O_8亚晶格扭曲减弱,样品整体无序度降低。与此相反,当U加入CeO_2中,Ce-O_8的无序程度则会随着U含量提高而增加。整体而言,在Ce含量为35%附近时,U-O_8亚晶格畸变最严重,样品的整体无序度达到最大。(2)为了模拟乏燃料在苛刻环境中可能发生的不稳定氧化,使用共沉淀方法制备了Ce掺杂U_3O_8样品,并对其结构进行了分析。实验结果表明,当少部分Ce(
Pages107
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/31180
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Recommended Citation
GB/T 7714
曹罕杰. 含铀混合氧化物的XAFS和HERFD-XAS结构研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2019.
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