CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
框架核酸介导的仿生矿化
靖薪薪
Subtype博士
Thesis Advisor樊春海
2019-06-01
Degree Grantor中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
Place of Conferral中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
KeywordDNA纳米结构 框架核酸 生物矿化 二氧化硅 磷酸钙
Abstract生物矿化是指生物体通过生物分子的调控生成无机矿物的过程。其与一般矿化最大不同为存在生物分子、生物体代谢、细胞、有机基质的参与。生物矿化能够产生多种无机矿物,比如二氧化硅、碳酸钙、磷酸钙和磁性氧化铁等。这些生物矿物往往在尺寸、形貌上多种多样,具有复杂的分层有序结构,并且展现了明显优于无机矿物单质的优异机械性能。例如,硅藻外壳二氧化硅矿物便具有精致的分层多孔结构,并为硅藻细胞提供出色的机械支撑与保护。因此人们迫切地想要模仿生物矿化反应来体外构建具有类似性能的先进功能材料。然而迄今为止,人们利用生物有机分子自下而上构建的矿物材料,离生物矿物横跨纳米到微米的复杂、有序结构还相差甚远。DNA,作为生命体重要的遗传物质,衍生出了功能强大的DNA纳米技术。通过多种设计策略以及计算机辅助,人们可以在纳米到微米甚至毫米尺度上精确地构建多种形貌的DNA纳米结构。而DNA通过其背骨架的磷酸根负电荷,能够天然地与多种矿物组分建立联系,因此人工设计的框架核酸可作为一种理想的分子模板来可控构建生物矿物材料。本论文系统研究了如何利用框架核酸来实现可设计的纳米级生物矿物合成。主要研究内容如下:(1)提出了一种利用框架核酸作为有机分子模板,构建具有特定形貌、尺寸生物矿物材料的新思路。通过模仿硅藻外壳二氧化硅结构,设计并合成了一种具有微米级尺寸以及蜂窝状图案的多级孔框架核酸,为体外精确重构硅藻外壳二氧化硅提供了理想的模板。同时,多种结构的框架核酸模板依次被构建,为精确控制矿物纳米颗粒的合成打下基础。(2)通过构建预水解团簇将二氧化硅可控地沉积到DNA折纸表面,提出了一种通用的构建DNA折纸-二氧化硅有机-无机复合材料的新方法,称为DNA折纸-硅化法(DOS)。首先通过对DOS结构的分析,证明了此方法可以纳米级地还原DNA纳米结构的形貌特征,并实现了孔径小于5 nm的DNA-二氧化硅纳米孔的构建。并且此方法具有很强的通用性,可以在一维到三维尺度上可控地构建具有多种形貌、尺寸的DOS结构,包括框架类、曲面类以及复杂多孔结构。因此,这种利用可编码的DNA纳米结构作为有机分子模板构建无机矿物的方法,为纳米构建领域提供了一个高度可设计的操作平台。(3)系统地研究了DOS结构的纳米机械性能,并对二氧化硅的固化作用进行了定量的描述。发现这些DOS结构相比于DNA模板,不仅展现出了显著的刚性提升,并且由于有机-无机复合材料的特性,能够在提高硬度的同时维持一定的韧性。同时,本论文构建了一种通用的膜基底效应校正模型(MSEC),来精确计算二维DOS纳米结构的杨氏模量,发现DOS结构具有10倍于原始DNA模板的弹性模量,证明了其机械性能的显著提升。最后,一种构型稳定的DNA-金属-二氧化硅复合材料的构建,表明了二氧化硅可以为纳米生物材料提供优异的支撑保护。(4)将这种DOS策略合理地延伸到其他矿物,提出了一种利用框架核酸可控构建具有特定形貌磷酸钙纳米晶体的新方法,得到的磷酸钙纳米晶体可以高精度还原DNA分子模板的拓扑形貌。通过控制框架核酸的三维形貌,实现了对磷酸钙纳米晶体的晶型进行一定的控制,四面体磷酸钙纳米晶体具有典型的孪晶结构,三角磷酸钙纳米晶体则具有顶点-中心非对称晶型结构。同时,通过同步辐射小角x射线散射以及分子动力学模拟,本论文对磷酸钙纳米晶体的复杂结晶过程进行了系统地研究。综上,此论文利用功能性的框架核酸材料作为模板,为可控的仿生矿化提供了一条通用的路线,并为自下而上构建多种纳米材料开辟了一条新的道路。
Pages164
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/31209
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Recommended Citation
GB/T 7714
靖薪薪. 框架核酸介导的仿生矿化[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2019.
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