CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
辐射接枝制备功能织物及其催化降解有机污染物的研究
王明磊
Subtype博士
Thesis Advisor吴国忠
2020-06-01
Degree Grantor中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
Keyword织物 辐射接枝改性 多功能界面 催化 水体净化
Abstract水体中污染物的去除是现代工农业生产和城市水循环中重要环节。为了解决这一问题,高级氧化处理(光催化、光-Fenton、类-Fenton)凭借操作简单、成本低廉和环境友好等优势受到广泛关注。然而,纳米尺寸催化剂易团聚、难回收、易被腐蚀的特点,极大地限制其工业应用。为克服上述缺点,将纳米催化剂负载到宏观尺寸载体上是目前提高纳米催化剂使用效率的有效策略。商用织物具有成本低廉、易于施放-回收、循环使用性稳定、表面易修饰等特点,是最具吸引力的载体之一。本论文采用辐射接枝聚合(RIGP)对不同织物进行表面改性提高催化剂与载体之间的界面结合强度。通过接枝链在纳米催化材料结构上的掺杂和修饰,系统考察了对复合材料的抗老化性能、光敏性、光催化效率以及稳定性的影响,并探讨了催化降解机理。本文旨在扩展辐射接枝聚合技术的应用范围,将其延伸到新兴领域,从而促进辐射接枝聚合技术发展;本工作将丰富柔性材料在污水处理应用中的相关理论和技术标准,为水体净化提供一条新的研究思路。研究主要包括如下几个方面:(1)本论文开发出一种提高聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)纤维抗紫外、疏水、耐热等性能的通用策略,对拓展PET纤维的应用具有重要意义。通过γ-甲基丙烯氧基丙基三甲氧基硅烷(MAPS)的RIGP和随后的溶胶-凝胶原位矿化,在PET织物表面沉积一层高耐久性的氧化锌(ZnO)纳米晶体(PET-g-PMAPS/ZnO)。由Zn-O-Si和Si-O-Si共价键组成的界面层不仅改善了ZnO纳米粒子与载体之间的粘附性,而且克服了无机粒子成膜能力差的缺点。最重要的是,由于有机-无机杂化结构具有较高的键能,可以消除高光催化活性的ZnO对有机载体的自降解作用。PET-g-MAPS/ZnO织物在200℃空气中进行简单的退火即可获得超疏水性,经过40次循环洗涤实验,涂层织物仍保持超疏水性。此外,PET-g-PMAPS/ZnO具有优异的耐热性、抗紫外性和耐久性。本研究提出了一种有效的方法可以克服聚合物载体表面生长无机纳米晶体的瓶颈。(2)在棉织物表面引入双功能界面层,不仅增强Ag@ZnO与有机基材的界面结合,而且提高了光催化性能。通过MAPS辐射接枝聚合制备了一种改性棉织物,并采用原位矿化溶剂热反应将Ag@ZnO纳米粒子负载到织物表面(Cot-g-Si/Ag@ZnO)。由于接枝链和Ag@ZnO光催化剂之间的Zn-O-Si,导致光生载流子浓度增加,并且通过减少Ag与ZnO直接接触防止Ag氧化,从而提高了局域表面等离子体共振(LSPR)效应。Cot-g-Si/Ag@ZnO还表现出优异的耐光腐蚀性、光稳定性和耐洗性。经过多次光降解循环后,仍充分保持其光催化活性,并且经过耐洗实验后其光催化活性较新制备的材料有所提高,同时提出了Cot-g-Si/Ag@ZnO光催化活性的可靠机理。(3)工业含油和有毒有机物废水处理是水净化中亟待解决的环境问题之一。然而,如何制备高效、稳定的油水分离同时兼具降解有机污染物的功能材料仍是一个巨大的挑战。本文设计了一种在PET织物表面通过辐射甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)接枝聚合和原位矿化β-FeOOH纳米棒层的新工艺,该复合织物标记为β-FeOOH@PET。在可见光照射下,β-FeOOH@PET表现出油水分离和有机染料光降解的双重净化作用。即使经过1000次循环洗涤,该复合织物仍具有稳定的油水分离和光-Fenton催化性能。磺化层不仅作为电子输运层阻止了电子与空穴的复合,而且作为锚定界面通过共价键将β-FeOOH纳米棒固定在磺化层上。β-FeOOH@PET织物双重净化功能的特性为在实际应用中对含油和有机污染物废水的修复和净化提供了一种新的解决方案。(4)高级氧化技术(AOPs)是解决日益严重的水污染最有希望的策略之一。然而,制备具有大尺寸、长期稳定和充足活性的催化剂仍然是实际应用中的一大挑战。在本文中,单钴原子通过辐射接枝聚合在聚丙烯无纺布(PP)上共价连接(P-PFeCo),并作为高效稳定的单原子反应位点,通过活化过一硫酸盐(PMS)来降解有机污染物。接枝链的存在不仅提供了单金属反应微环境,而且促进了电子转移。所制备的单原子类催化剂具有显著的耐用性,可回收性和低离子析出。X射线吸收精细结构(XAFS)光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,CoN_4(H_2O)_2位点是激活PMS的单原子活性位。为证明P-PFeCo的潜在应用价值,本文构建出一个流动模式的装置用以验证废水处理效果。在废水处理中,单原子催化和宏观催化剂制备将为设计高性能的PMS活化催化剂开辟一个新的领域。
Pages141
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/32460
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Affiliation中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
First Author Affilication中国科学院上海应用物理研究所
Recommended Citation
GB/T 7714
王明磊. 辐射接枝制备功能织物及其催化降解有机污染物的研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2020.
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