CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
功能化UHMWPE纤维对重金属元素的吸附研究
梁育林
Subtype博士
Thesis Advisor李燕
2020-06-01
Degree Grantor中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
Keyword超高分子量聚乙烯 金属离子 吸附 XAFS FTIR
Abstract矿产资源大规模的开采、冶炼和使用,使大量的工业废水被排到环境中,污染了水源和土壤,对生态系统的危害日益加剧。另外,矿产资源属于不可再生资源,且日趋匮乏,从废水中提取回收金属资源的重要性也日益突出。含金属离子废水的处理不仅能够保护环境也可以提高资源的利用率。吸附法是目前广泛应用的一种从废水中提取金属离子的方法,其关键在于研发合适的吸附材料。高分子吸附纤维作为一种新型吸附材料,其具有机械性能好、耐磨、耐腐蚀、易再生等特点,在处理废水中金属离子的应用方面日益受到关注。开发和制备吸附性能好、机械强度高、选择性高且稳定性好的高性能纤维是当前的研究目标。本论文选择典型废水中的金、铬和铀离子作为处理对象,使用超高分子量聚乙烯(UHMWPE)纤维作为基材,通过辐射接枝技术制备成含有功能基团的纤维吸附材料。采用静态吸附法,评估了溶液pH值、初始金属离子浓度、吸附时间等因素对纤维材料吸附性能的影响。通过X射线吸收精细结构(XAFS)光谱、同步辐射傅里叶变换红外(SR-FTIR)光谱等分析方法在分子/原子尺度上研究了吸附过程中纤维材料与金属离子的作用机制。本论文的研究成果能够为高分子吸附材料设计和完善提供理论指导,同时也为了含铀及其它金属离子废水的处理提供了新的途径。论文的主要研究内容如下。采用辐射接枝技术制备偕胺肟改性超高分子量聚乙烯纤维(UHMWPE-g-PAO)和4-氨基-1,2,4-三氮唑改性超高分子量聚乙烯纤维(UHMWPE-g-(GMA-ATZ)),探讨了两种纤维对水溶液中Au(Ⅲ)的吸附性能。研究发现,溶液pH值对Au离子的吸附影响很大。pH值为1~4时,UHMWPE-g-PAO纤维对Au(Ⅲ)具有较高的吸附效率,在pH=3时,吸附效率达到了98.7%,吸附过程符合Langmuir和Freundlich两种吸附等温模型。对比UHMWPE-g-(GMA-ATZ)纤维吸附Au(Ⅲ)的研究结果表明,UHMWPE-g-PAO在更大pH值范围内取得较高的吸附效率,在最佳pH值下,UHMWPE-g-PAO纤维能够对更高浓度Au(III)取得相同的吸附效率。XANES和FTIR的分析结果表明两种纤维对Au(Ⅲ)的吸附机制是基于吸附过程中Au(Ⅲ)与还原性基团反应,被还原成金单质,并负载在纤维上。通过纤维烧结,实现了金的回收。采用UHMWPE-g-PAO纤维对溶液中的Cr(Ⅵ)进行吸附研究,结果表明,在较强酸性条件下,UHMWPE-g-PAO对Cr(Ⅵ)有较好的吸附效果,在pH=2时,对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量达到了246 mg/g。纤维对废水中的铬展现出较好的吸附选择性,几乎没有受到Ni(II)、Cu(II)和Zn(II)等金属阳离子的影响。XANES分析结果显示,UHMWPE-g-PAO对Cr(Ⅵ)有较好的还原能力,铬在纤维上的形态主要为Cr(Ⅲ)。EXAFS和FTIR结果表明,吸附过程中,Cr(Ⅵ)与纤维上的偕胺肟基团中的氨基反应,被还原成Cr(Ⅲ)后,Cr(III)与两个偕胺肟基团中的氮原子和氧原子,以及两个水分子中的氧原子络合形成了八面体结构。采用UHMWPE-g-PAO纤维对硝酸铀酰(UO_2(NO_3)_2·6H_2O)溶液中的U(Ⅵ)进行吸附研究,结果显示,吸附效率与溶液pH值相关性强,U(VI)随pH值的变化,其配位结构也相应发生变化;在pH=4时,纤维对U(Ⅵ)的吸附性能最好,最大的吸附容量约为186.7 mg/g。纤维对铀矿废水中的铀具有较高的吸附选择性,基本不受铁、钛、铝、铬、金、锰等其它金属离子的影响。XANES、EXAFS和FTIR等分析结果表明,U(VI)以UO_2~(2+)的形式与偕胺肟基团中的氨基的N和羟基的O及水分子络合,形成稳定结构。
Pages111
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/32466
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Affiliation中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
First Author Affilication中国科学院上海应用物理研究所
Recommended Citation
GB/T 7714
梁育林. 功能化UHMWPE纤维对重金属元素的吸附研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2020.
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