CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
基于氢同位素研究钯银合金分离熔盐堆中的氚
黄豫
Subtype博士
Thesis Advisor刘卫
2020-06-01
Degree Grantor中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
Keyword熔盐堆 钯银合金分离器 数值模拟 FLiNaK熔盐
Abstract熔盐堆在运行过程中会产生大量放射性核素氚(T),其氚产额高于相同功率下的压水堆。产生的氚首先会溶解于熔盐中,以氟化氚(TF)、氚离子(T~+)或者溶解的气态氚(HT,T_2)的形式存在。随着熔盐的流动,氚会进入熔盐堆的各个部分,其中有较大一部分氚从熔盐表面脱离进入覆盖气,然后进入尾气处理系统。还有一部分氚从反应堆容器、管道或者热交换器管道渗透出去,进入环境。作为一种有害的放射性核素,氚会影响熔盐堆的安全运行,如生成的TF会腐蚀管道,影响管道的使用寿命。HT/T_2会通过管道渗透进入环境,然后在环境中转化成氚化水(HTO/T_2O)。HTO极易通过皮肤吸收进入人体内并产生内照射,造成的放射性危害比气态氚高25000倍。因此,为了保证熔盐管道的使用寿命、减少氚的渗透、减轻氚对人类和环境造成的危害,需要对熔盐堆产生的氚进行去除。核电站在去除含氚废气时一般采用氧化法,将其氧化成氚化水(HTO/T_2O/DTO),然后再进行吸附收集。这种处理方法导致全世界范围内产生了大量的含氚废水,而且对含氚废水的安全储存也逐渐成为后续工作的难题。此外,氚化水比气态氚的毒性更高且应用价值低,不利于回收利用。因此,为了改进氚的处理工艺,变压吸附、分子筛吸附、膜分离等方法得到提出并开展了相关研究。上述方法中,以钯及其合金为代表的无机金属膜分离法因其对氢同位素具有良好的选择渗透性,且在分离过程中具有能耗较低,操作简单的特点而逐渐得到重视。而在众多钯合金膜中,由于钯银合金膜(Pd-Ag)的制备工艺相对较成熟,且具有比纯钯高近2倍的渗氢性能及较高的热稳定性与抗毒化性,被逐步用于聚变堆及各类氚设施中氚的分离处理。基于上述原因并结合熔盐堆中氚分布的特点,本论文提出用钯合金膜分离熔盐堆中的氚。由于氚具有放射性且稳定同位素氢(H_2)、氘(D_2)与氚的性质相似,本课题用H_2、D_2模拟T_2,对钯银合金的渗透及分离性能进行了研究。本课题搭建了研究钯银合金膜渗透性能的实验平台。通过实验确定了所用钯银合金膜的渗透系数Φ=5.70×10~(-8)×exp(-4.55/(RT))(mol·m~(-1)·s~(-1)·Pa~(-0.5)),得到了渗透过程中膜的压力指数n=0.5,由此确定了H原子在钯银合金膜内部的体相扩散是渗氢过程中控制速率的步骤。在不同温度、不同氢分压差、不同进气组成比例条件下研究了钯银合金膜分离Ar-H_2混合气中的H_2,确定了钯银合金膜的渗氢量随温度和膜两侧氢分压差的增加而增加。混合气中Ar气的含量会影响钯银合金的渗氢量。在其他条件保持不变的情况下,渗氢量会随着混合气中Ar气含量的增加而减少。相同温度下,钯银合金对H_2的渗透量是D_2渗透量的1.31~1.39倍,接近其扩散系数1.414倍的经典扩散理论。由此可以推测T_2通过钯银合金膜的渗透量接近H_2的1/3~(1/2)倍。通过设计的高温熔盐静态腐蚀实验,并与哈式N合金(Hastelloy N)进行比较,确定了钯银合金对FLiNaK熔盐较好的耐腐蚀性能。实验表明钯银合金受熔盐腐蚀影响的深度约为11μm,小于Hastelloy N受熔盐腐蚀影响的深度。与Hastelloy N接触后的熔盐中Cr、Fe等杂质的含量明显升高,而与钯银合金接触后的熔盐中Ag、Pd的含量基本不变,说明相比于Hastelloy N,钯银合金与熔盐的相容性较好,可以用于高温FLiNaK熔盐环境中。通过研制的实验装置研究了钯银合金膜分离熔盐中溶解H_2的分离效率。在500℃下,以100mL/min的流速向熔盐中通入Ar-H_2混合气(H_2含量102 ppm),钯银合金膜对熔盐中H_2的分离效率可以达到3.5%。由此确定钯银合金可以用于熔盐中氚的分离。最后利用数值模拟方法对钯银合金分离器的渗氢过程进行了模拟。模拟结果表明随着Ar含量增加、膜渗透系数增大及进气流速减小,分离器内会产生严重的浓差极化效应,影响钯银合金管的渗透性能。为了减小浓差极化效应,在膜渗透系数确定的条件下,可以提高混合气中H_2的体积分数和混合气的流速。但是减小浓差极化效应会使H_2的分离效率受到影响,需要增加分离器的长度进行补偿。
Pages114
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/32488
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Affiliation中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
First Author Affilication中国科学院上海应用物理研究所
Recommended Citation
GB/T 7714
黄豫. 基于氢同位素研究钯银合金分离熔盐堆中的氚[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所),2020.
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