CAS OpenIR  > 中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制(英文)
Alternative TitleUnderstanding the origin of high oxygen evolution reaction activity in the high Sr-doped perovskite
宋三召; 周靖; 孙健; 张诗雨; 林逍; Zhiwei Hud; 胡钧; 张林娟; 王建强
2020
Source PublicationChinese Journal of Catalysis
Volume41Issue:04Pages:592-600
Subtype期刊论文
Abstract析氧反应(oxygenevolutionreaction OER)是电催化分解水、二氧化碳还原、金属-空气电池以及燃料电池等能源转化及存储技术的关键过程,因此被广泛关注和研究.OER过程涉及四个电子转移,是动力学迟滞过程,具有较大的过电位,此外OER催化反应的同时也可能改变电极表面状态,故其机理的研究十分困难.设计和开发高效OER催化剂材料是提高电解水效率的关键.最近的研究发现反应后催化剂表面会发生重构,进而形成无定形层,该无定形层被认为会改善催化活性.我们的前期研究也发现了表面不饱和配位无定形层的存在,但对于重构机制尚没有明确的解释.本文在上述研究基础上,利用熔盐法合成了一系列具有多孔结构的不同Sr含量的LaCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)钙钛矿材料,通过电化学装置测试其催化活性,并采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、比表面积测试(BET)和软硬X射线吸收谱技术等表征手段对其进行了深入探索.XRD测试结果表明,Sr掺杂LaCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)钙钛矿材料的主峰随着Sr含量增加向低角度偏移,这是由于Sr的离子半径较La的大.SEM和BET测试结果表明,不同Sr含量样品均表现出多孔的钙钛矿结构,并具有相似的比表面积,说明Sr含量变化不影响催化剂的形貌和比表面积.利用硬X射线吸收谱对体相Co和Fe元素的价态进行了研究,发现随着Sr含量的增加,Co和Fe离子的价态没有明显变化.类似地,利用软X射线吸收谱对表面层Co和Fe价态进行的研究发现,Co和Fe均表现出+3价,但在氧元素的K边吸收谱上观察到明显的氧空穴存在.电化学测试结果表明,催化剂的活性随Sr含量增加而增大.总之,随着Sr的掺杂,催化剂形貌及活性元素价态均无明显变化,但样品的电化学性能却发生了明显改善,这意味着尚有其它因素影响催化剂活性.利用HRTEM对OER反应前后的样品进行了形貌分析,发现在OER反应后Sr掺杂的催化剂表面出现了明显的无定形层,而无Sr掺杂的样品反应前后几乎未观察到表面形貌的变化.由此我们推断,Sr掺杂可诱导催化剂表面出现无定形层,进而提高OER反应活性.因此,在LaCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)钙钛矿材料体系中,Sr掺杂是影响OER催化剂表面重构和制约催化活性的关键.
Keyword熔盐法 钙钛矿 氧析出反应 表面重构 氧空穴
Indexed BySCI ; EI
Language英语
Document Type期刊论文
Identifierhttp://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/32542
Collection中科院上海应用物理研究所2011-2020年
Affiliation1.中国科学院上海应用物理研究所,中国科学院微观界面物理与探测重点实验室;
2.中国科学院洁净能源创新院;
3.中国科学院大学;
4.德国马普固体化学物理研究所
Recommended Citation
GB/T 7714
宋三召,周靖,孙健,等. Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制(英文)[J]. Chinese Journal of Catalysis,2020,41(04):592-600.
APA 宋三召.,周靖.,孙健.,张诗雨.,林逍.,...&王建强.(2020).Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制(英文).Chinese Journal of Catalysis,41(04),592-600.
MLA 宋三召,et al."Sr掺杂钙钛矿体系中高活性氧析出反应机制(英文)".Chinese Journal of Catalysis 41.04(2020):592-600.
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